锂硫电池（Li-S）因拥有较高的能量密度（2600 Wh kg^-1），以及作为正极材料的硫成本低和环境友好等优点，引起了学术界和工业界的极大兴趣。然而，多硫化锂(LiPSs)缓慢的氧化还原动力学和的穿梭效应仍然限制了锂硫电池的发展，严重影响了其能量密度、循环寿命和倍率性能。

近年来，对LiPSs具有强吸附和加速其催化转化的异质结构材料引起了广泛的研究。金属化合物的异质结构具有有利的协同效应，有利于不同带隙的电荷输运，同时内部电场相互作用增强了表面氧化还原动力学。许多具备催化活性的异质结构过渡金属及其化合物已被探索用于Li-S电池系统中，作为载硫材料、隔膜及夹层的修饰材料，这些催化材料可以降低氧化还原反应的能垒，促进活性物质的转化，提高反应动力学，从而从根本上解决LiPSs的穿梭效应。

在我们的工作中，通过简单绿色的方法在还原氧化石墨烯覆盖的纸质碳基体上实现了Fe@Fe₂O₃和Fe_1-xS@Fe₂O₃核壳异质结构的原位生长(FeFeO/FeSFeO@GPC)。过渡金属铁及其化合物不仅储量丰富、成本低、环境友好，而且对LiPSs具有良好的化学吸附和催化作用。正如预期的那样，将FeFeO/FeSFeO@GPC复合材料作为载硫和夹层材料，电池表现出了优异的电化学性能。在倍率性能测试中，电流密度增加至5 C时，放电容量仍高达714 mAhg^-1。在1 C，2 C，5 C电流密度下循环100圈后放电比容量分别为486，421和356 mAh·g^-1；即使在硫面载量高达10.46 mg cm^-2时，0.1 C电流密度下循环60圈后，可逆比容量仍可保持在6.67 mAh cm⁻²。以上实验数据表明，FeFeO/FeSFeO@GPC具有优异的催化和吸附性能，能有效缓解多硫化锂的穿梭效应，对于探索制备高性能锂硫电池载体有一定的启发作用。

Figure 1.FeFeO/FeSFeO@GPC膜的合成示意图。

Figure 2.FeFeO/FeSFeO@GPC−1的微观结构表征:(a-c) FESEM图像，(d-f)不同放大率的TEM图像，(g)单个Fe@Fe₂O₃纳米颗粒的HAADF-STEM图像，(h,i)从图g记录的HRTEM图像，(j-m)单个Fe@Fe₂O₃纳米颗粒的EDX-mapping。

Figure 3. (a) FeFeO/FeSFeO@GPC-1 CV曲线。(b) 循环10次后FeFeO/FeSFeO@GPC−1，−2和GPC电池的EIS光谱。(c) FeFeO/FeSFeO@GPC−1不同电流密度下的恒流放电/充电曲线。(d)不同电流下的倍率性能。(e) FeFeO/FeSFeO@GPC−1，−2和GPC电池在0.5 C电流密度下的循环性能。(f)面载量为2和5.75 mg cm⁻²的FeFeO/FeSFeO@GPC−1电池的循环性能。(g) 电流密度为1C、2C和5C下FeFeO/FeSFeO@GPC−1电池的长循环性能。(h)面载量为10.46 mg cm⁻²的 FeFeO/FeSFeO@GPC−1电池的循环性能。

熊胜林，山东大学特聘教授，博导，国家级领军人才，自2018年以来连续入选全球高被引科学家。研究方向：能源材料化学，一直围绕在微纳尺度下如何实现新能源材料精准可控合成与组装的关键科学问题开展基础应用研究，尝试用简单的化学原理和合成策略，可控合成结构新颖的复合组装结构材料，将其应用在碱金属二次电池、锂硫二次电池、水系电池等领域。近五年以通讯作者在Angew. Chem., Adv. Mater., CCS Chem.,Nano Lett., Adv. Energy/Funct. Mater., Nano Res., J. Energy Chem.等主流刊物发表通讯作者论文60余篇。论文总他引21000余次，H指数82。现在主持国家联合基金重点项目、山东省重大基础研究项目、国家基金面上等项目。目前担任《中国化学快报》编委和《Journal of Energy Chemistry》执行编委。

https://faculty.sdu.edu.cn/xiongshenglin/zh_CN/index.htm

Han J, Zhang H, Wang P, et al. Rational cathode configuration with bilayer membranes to engineer current-collector-free high-areal-sulfur lithium-sulfur batteries. Nano Research, 2024, https://doi.org/10.1007/s12274-024-6472-1.