SmartMat |研究论文：金属硫醇盐纳米板衍生的界面Ag/Cu纳米结构：一种用于CO2电化学还原为乙醇的高选择性催化剂

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文章简介

通过电化学催化将二氧化碳选择性还原为乙醇等液体产品，有望将可再生能源储存在更可交付的化学品中，并平衡环境中的碳足迹。然而，由于缺乏用于电化学CO2还原反应（eCO2RR）的有效催化剂，这一前景具有挑战性，因为C2+醇的形成需要浅还原中间体和深还原中间体之间的偶联反应，而浅还原中间体通常难以在均匀的催化剂表面上同时形成适当的瞬态动力学。天普大学孙玉刚教授课题组报道了一种合成具有高密度界面Ag/Cu边界的双金属纳米结构的新策略，该策略促进了在Ag表面形成的高氧化数中间体（CO）和在Cu表面形成的低氧化数中间产物（CHx）的偶联反应。合成依赖于由硫代银和硫代铜制成的双层纳米板的电化学还原，导致Ag/Cu纳米结构暴露出Ag表面、Cu表面和Ag/Cu界面边界。平衡Ag表面、Cu表面和Ag/Cu边界的可接近表面积有利于最大限度地提高eCO2RR对乙醇生产的活性和选择性。使用摩尔比nAg∶nCu为1:1的Ag/Cu纳米结构催化剂，已经观察到形成乙醇的法拉第效率高达约50%。此外，在Ag/Cu边界处促进的偶联反应和用硫醇盐阴离子的表面改性显著抑制了不期望的析氢反应，特别是在高阴极电势下，保持了eCO2RR的高能量效率。

图文导读

图 1. AgABT/CuABT复合纳米板的特性。（A）AgABT/CuABT纳米板的低放大率和（B）高放大率SEM图像；（C）部分AgABT/CuABT纳米板的TEM图像；（D）AgABT/CuABT纳米板的XRD图谱。标记为▼对应于结晶AgABT的（00k）反射，并且用*标记的那些对应于结晶CuABT的反射。nAgABT与nCuABT的摩尔比为1:1。

图 2. （A） Ag/Cu纳米结构的SEM图像显示了前体AgABT/CuABT纳米板的板状几何形状的保留；（B）部分Ag/Cu纳米板的TEM图像，突出显示了随着Ag/Cu边界的形成Cu纳米点在板上的分散；（C）Ag/Cu纳米结构的XRD图谱显示了两组面心立方晶格，包括金属Ag（用实心红条标记的标准图谱）和Cu（用蓝色虚线标记的标准图样）。

图 3. （A）根据产品数量计算的单个阴极产品化合物的电流密度。总电流密度表示所有阴极产物的电流密度之和，包括CO、CH4、C2H4、C2H5OH和H2；（B）每个阴极产物的法拉第效率，通过在实验过程中产生产物所需的电荷（基于电子）相对于通过电化学电池的总电荷的划分来计算。eCO2RR催化剂与图2中所示的Ag/Cu纳米结构相同，摩尔比为nAg:nCu=1:1。

图 4. （A）电流密度和（B）总eCO2RR的法拉第效率，包括使用不同金属纳米结构作为催化剂形成所有含碳产物（CO、CH4、C2H4、C2H5OH）。Ag/Cu纳米结构催化剂由金属Ag和Cu组成，摩尔比为nAg:nCu=2:1、1:1、1:2，它们是由AgABT/CuABT纳米板的电化学还原合成的。Cu纳米结构催化剂由CuABT纳米结构的电化学还原合成，如图S4所示；使用不同金属纳米结构作为催化剂形成乙醇的（C）电流密度和（D）法拉第效率。

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