Transition metal-coordinated nitrogen sites on carbon catalysts (M-N-C) hold potential for CO₂ electroreduction (CO₂ER), but optimal morphology and active sites are unclear. We introduce a novel approach, developing zeolitic imidazolate framework-8 (ZIF-8)-derived carbon catalysts with Fe-N and graphitic-N sites (Fe₂-NC) via molecular confinement and thermal activation. Fine-tuning ZIF-8 size and activation temperature yielded 44.98% active N sites. The 300 nm Fe2-NC catalyst displayed outstanding CO₂-to-CO conversion, with a 170 mV overpotential and 94.3% Faradaic efficiency at −0.5 V, outperforming state-of-the-art materials. Enhanced CO₂ER kinetics and conductivity contributed to this superiority. Results highlight the correlation between maximum CO Faradaic efficiency and cumulative Fe-N/graphitic-N sites, dependent on size and activation. The 300 nm Fe₂-NC in a gas diffusion electrode-loaded flow cell achieved a 15.3-fold CO partial current density increase. In a Zn-CO₂ battery, the 300 nm Fe₂-NC demonstrated a peak power density of 0.618 mW cm⁻², showcasing energy storage potential.

中文翻译：

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优化颗粒形态：具有石墨-N 的原子铁-氮中心可实现高效 CO2 电还原

碳催化剂（MNC）上的过渡金属配位氮位点具有CO ₂电还原（CO ₂ ER）的潜力，但最佳形态和活性位点尚不清楚。我们引入了一种新方法，通过分子限制和热活化开发具有 Fe-N 和石墨-N 位点 (Fe ₂ -NC) 的沸石咪唑骨架 8 (ZIF-8) 衍生的碳催化剂。微调 ZIF-8 大小和活化温度产生了 44.98% 的活性 N 位点。 300 nm Fe2-NC 催化剂表现出出色的 CO ₂至 CO 转化率，在 -0.5 V 下具有 170 mV 的过电势和 94.3% 的法拉第效率，优于最先进的材料。增强的 CO ₂ ER 动力学和电导率促成了这一优势。结果强调了最大 CO 法拉第效率与累积 Fe-N/石墨-N 位点之间的相关性，具体取决于尺寸和活化。气体扩散电极负载流通池中的300 nm Fe ₂ -NC 实现了 15.3 倍的 CO 部分电流密度增加。在Zn-CO ₂电池中，300 nm Fe _{2 -NC 表现出0.618 mW cm} ^-2的峰值功率密度，展现出储能潜力。